我所實現單原子催化劑配位環境調控

  近日,我所催化與新材料研究室王愛琴研究員、張濤院士團隊與清華大學李雋教授合作,發展了一種乙二胺絡合-惰性氣氛快速熱處理的單原子催化劑制備新方法,在不改變單原子分散的前提下,可以精細調控單原子中心的配位環境,從而建立了單原子配位環境、電子結構和催化性能之間的關系。

  2011年,張濤研究團隊與李雋和美國亞利桑那州立大學劉景月教授合作,在國際上首次報道了Pt1/FeOx單原子催化劑,并在此基礎上提出了“單原子催化”的概念(Nat. Chem.)。在短短8年的時間里,單原子催化迅速成為催化領域的研究前沿(Nat. Rev. Chem.,2018;Natl. Sci. Rev., 2018;Chem. Rev.,2019)。作為一類特殊的負載型金屬催化劑,單原子催化劑中活性金屬原子通過與周圍載體上的原子形成化學鍵從而達到單原子分散。但不同于金屬有機配合物,單原子催化劑中的這種剛性連接結構使得調變單原子中心的配位環境非常困難。

  在前期研究工作的基礎上(Nat.Commun.,2014;Chem. Sci.,2017;J. Am. Chem. Soc.,2017),王愛琴和張濤團隊通過創新催化劑制備方法,發展了一種乙二胺絡合-惰性氣氛快速熱處理制備單原子催化劑的方法,不僅獲得了較高負載量單原子Pt1/Fe2O3-T(T:500°C-600°C)催化劑,而且通過調節快速熱處理溫度可以在不改變Pt單原子分散的前提下,精細調控單原子Pt中心的配位環境:熱解溫度越高,單原子Pt中心的Pt-O配位數越低。科研人員進一步將單原子Pt中心的第一殼層Pt-O的配位數作為預測Pt活性中心的電子狀態以及催化加氫活性的描述符:Pt-O的配位數越低,Pt的平均氧化態越低,催化劑的加氫活性則越高。這種活性金屬中心配位環境的可調性使單原子催化劑成為連接均相催化和多相催化之間的橋梁,為設計兼具高活性與高選擇性的加氫催化劑開辟了新途徑。

  上述研究工作得到國家自然科學基金委項目、科技部項目、中科院能源化學戰略性先導科技專項(B)的資助,并于近日發表在《自然-通訊》(Nat. Commun.)上。同時,這也是獻禮我所七十周年所慶文章之一。(文/圖 任煜京)

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